Cáritas Diocesana de Toledo  fue erigida canónicamente por Decreto Arzobispal de 2 de junio de 1964, siendo arzobispo de Toledo, monseñor Enrique Pla y Deniel. La sede social de Cáritas Diocesana era la Calle Aljibes, 12 de Toledo. En virtud del decreto fundacional también se autorizaba a que se erigieran las Cáritas Parroquiales e Interparroquiales.

Cáritas Diocesana de Toledo es el organismo oficial de la Iglesia en Toledo para promover, coordinar, potenciar y orientar la acción caritativa y social de la Diócesis. En la actualidad la sede social de Cáritas Diocesana de Toledo es C/ Vida Pobre, 3 de Toledo.

La misión de Cáritas Diocesana de Toledo es acoger, acompañar y trabajar desde el compromiso de la comunidad cristiana con las personas en situación de exclusión y riesgo social, acompañando e interviniendo de forma integral, para que éstas sean protagonistas de su propio desarrollo integral.

La acción de Cáritas Diocesana incluye la acción social, la sensibilización de la sociedad y la denuncia de las situaciones de injusticia para una transformación de la sociedad.

En el cumplimiento de esta misión, Cáritas Diocesana de Toledo asume como fines específicos:

• La difusión del espíritu de caridad y justicia social en la sociedad.
• La evangelización mediante la caridad de las obras, evidenciada con el testimonio y el compromiso de todos los agentes de Cáritas.
• La formación humana y espiritual de los responsables de la acción sociocaritativa.
• La colaboración en la pastoral de conjunto de la Iglesia diocesana, a la luz de la Doctrina Social de la Iglesia.

Con datos de la Memoria Económica de Cáritas Diocesana de Toledo en 2022 en la Archidiócesis de Toledo hay 137 Cáritas Parroquiales, 2 Cáritas Interparroquial y 5 centros diocesanos. En 2022 gracias a la labor de 1.191 voluntarios y 78 trabajadores se beneficiaron  36.483 personas, atendiendo directamente a  13.354personas en toda la Archidiócesis de Toledo. Destinamos 5,1 millones de euros para dar respuesta a las distintas pobrezas.